Modelling solid-state High Harmonic Generation

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Resumo

O processo de geração de harmónicas de ordem superior (HHG) no estado sólido provocou uma onda de interesse científico devido à perspetiva de criar novas fontes compactas de radiação ultravioleta extrema (XUV) e de aproveitar a dinâmica ultra-rápida dos eletrões em sólidos. A possibilidade de criar materiais com respostas ópticas personalizadas ou métodos de mapeamento da estrutura de bandas totalmente ópticas através de HHG continua a impulsionar esta área de investigação.

Estudamos as interações de campo forte que caracterizam HHG em sólidos através de simulações baseadas na teoria do funcional da densidade dependente do tempo (TDDFT), com o objetivo de compreender os processos microscópicos por detrás da geração da radiação harmónica.

Em particular, modelamos MgO e β-Ga2O3 em volume, perturbados por impulsos laser de 40 fs no quase- e médio-infravermelho (800 nm e 3 μm), e analisamos a dependência da intensidade das harmónicas na orientação relativa entre o cristal e os eixos de polarização. Adicionalmente, estudamos os efeitos da alteração da elipticidade do feixe nas harmónicos geradas em MgO. Fazemos uma comparação direta com um modelo intra-banda semi-clássico mais simples.

Modelamos com sucesso o comportamento dependente do tempo dos eletrões em sólidos e capturamos a transição dos regimes perturbativos para não perturbativos a partir das simulações TDDFT. Os perfis de resposta à polarização encontrados correspondem aos da experiência, e conceptualizamos um ponto de partida para o estudo de quantidades microscópicas a partir de TDDFT em tempo real. A comparação dos resultados simulados com dados experimentais permitir-nos-á compreender e, em última análise, controlar os mecanismos microscópicos da emissão harmónica em sólidos.